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環(huán)境與氣候?qū)W院朱明山教授團(tuán)隊(duì)在A(yíng)ngewandte發(fā)表研究成果:超低劑量H?O?投加實(shí)現(xiàn)污染物長(zhǎng)效降解

近日,環(huán)境與氣候?qū)W院朱明山教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際權(quán)威期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表了題為“Ultralow H2O2-Triggered Electron Transfer over Single-Atom Iron Catalysts for Long-Term Recyclable Fenton-Like Reactions”的研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, doi.org/10.1002/anie.202523077),研究針對(duì)高級(jí)氧化工藝中氧化劑利用效率低下的瓶頸,提出了創(chuàng)新解決方案,為實(shí)現(xiàn)高效經(jīng)濟(jì)的水污染控制提供了重要技術(shù)支撐。

該研究設(shè)計(jì)了一種具有Fe─O─C構(gòu)型的單原子鐵/氧化石墨烯(Fe1-GO)催化劑,在可見(jiàn)光照射下,僅需投加微量過(guò)氧化氫(H2O2),即可實(shí)現(xiàn)污染物的高效降解和H2O2的原位再生。與傳統(tǒng)芬頓及類(lèi)芬頓工藝需持續(xù)投加高劑量H2O2不同,本研究提出的系統(tǒng)在僅使用2?mM H2O2,連續(xù)四個(gè)循環(huán)中對(duì)卡馬西平(CBZ)的去除率均保持在95%以上,H2O2利用效率接近100%。實(shí)驗(yàn)結(jié)合DFT計(jì)算結(jié)果表明,H2O2Fe1-GO表面觸發(fā)Fe(IV)=O活性物種形成,促進(jìn)污染物電子向活性中心轉(zhuǎn)移,反應(yīng)過(guò)程可同時(shí)實(shí)現(xiàn)H2O2的原位再生與自補(bǔ)充。

此外,課題組在A(yíng)ngewandte上系統(tǒng)綜述了高級(jí)氧化過(guò)程中的過(guò)氧化物活化調(diào)控機(jī)制,探討了通過(guò)晶場(chǎng)調(diào)控、配體工程與價(jià)態(tài)設(shè)計(jì)等手段調(diào)控活化材料自旋態(tài)策略,實(shí)現(xiàn)過(guò)氧化物高效活化(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202500791)。

以上研究工作得到了環(huán)境與氣候?qū)W院廣東省環(huán)境污染與健康重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和廣東省水處理工藝與材料工程技術(shù)研究中心的支持,以及國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金的資助。


 

關(guān)論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202523077  

                              https://doi.org/10.1002/anie.202500791

責(zé)編:蘇倩怡